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韩国团队的LK-99室温超导:闹剧、喜剧还是悲剧?
作者:佚名 文章来源:本站原创 点击数: 更新时间:2023/9/15 11:09:32 | 【字体:

  皮带哥张吉勇世界上是否存在常温常压下的超导材料?我相信是存在的。因为超导现象是一种广泛存在于多种体系内的宏观量子现象,最初是在金属/合金体系里,后来在氧化物/陶瓷体系里,在有机材料里,在富氢体系里都有发现。并且已经逼近了室温,目前学界普遍接受的世界记录是-20摄氏度(LaH10),当然是在高压下(170GPa)。

  作为一种信仰/信念,相信存在室温常压超导体,相信存在新的超导机制是正常的(参考阅读:我们对超导的理解有多深,误解就有多深)。作为科学家存在几个持这种信仰的偏执狂也是可以理解的。但“非常的断言,需要非常的证据”(by 卡尔·萨根),目前看这次几位韩国科学家声称的LK-99(掺铜的铅-磷灰石)室温超导尚缺乏令人信服的证据。

  第一篇预印本,提交人是Young-Wan Kwon,他未出现在第二篇预印本的作者中。

  第一篇(arXiv:2307.12008)的提交人是:Young-Wan Kwon(高丽大学),有三人署名。第二篇(arXiv:2307.12037)的提交人是:Hyuntak Kim(威廉-玛丽学院),有六人署名。两篇文章的内容大体相同,都是宣称发现了第一种室温常压超导体,其中第二篇文章内容更丰富一些,提供了材料合成的详细方法,展示了磁悬浮现象,并更详细地推测了导致这种常温超导现象的机理。但第二篇文章也更具有仓促提交的痕迹:比如文章中还有韩文注释未被删除(直译是:“错误!”显然此版本的稿件尚未最终定稿),比如文章题目中材料的分子式竟然写错了(如下图),O不应该在下角标的位置上。

  材料分子式正确的写法是:Pb10-xCux(PO4)6O,第二篇的提交人Hyun-Tak Kim同样未出现在第一篇预印本中,Hyun-Tak Kim如此匆忙的提交让人浮想联翩。

  从目前资料看,这项工作是由Sukbae Lee和Jihoon Kim两位韩国科学家主导的。所谓LK-99,LK其实就是这两位科学家姓的首字母,而99则是他们相信找到这种材料的时间(1999)。换句话说Lee和Kim这两位科学家20几年来一直在室温超导这个赛道上奔跑,还成立了一家商业机构(Quantum Energy Research Centre,Q-Center)来运作这项事业。

  Lee和Kim都是高丽大学化学系毕业的,师从同一位导师Chair Tong-seek,他们的导师(已作古)也是个怀有室温超导梦想的人,他提出了一个小众(没什么人知道)的一维超导理论,相信可实现室温超导。Lee和Kim两人据说是一个人偏理论一些,一个人偏材料合成一些。

  高丽大学化学系主页上的Tong-Seek Chair, 括号里应是任教时间。

  我找到的一篇第一作者为Sukbae Lee,署名单位是Q-Center,最后一个作者是Tong-Seek Chair的文章,里面有很多热力学的计算。

  在第二篇预印本文章中,材料合成部分给出了详细/清晰的叙述,合成方法简单/便宜,属于很多实验室都可以做的,有些人甚至说高中物理实验室就能做(需要买炉子)。

  第一步:用摩尔比1:1的氧化铅和硫酸铅粉末在725摄氏度和10^-3Torr条件下发生固相化学反应,合成黄铅矾:

  第二步:在550摄氏度和10^-3Torr条件下合成磷化亚铜(一、二步可独立进行):

  第三步:一、二步的产物研磨成粉末后,在10^-3Torr条件下,加热到925摄氏度,合成掺Cu的铅-磷灰石(即LK-99)。

  但除此之外,这两篇预印本的数据/图表/理论等都是不能让人满意的,换句话说目前这个样子被杂志拒绝是很正常的事情。

  根据维基百科,这组韩国科学家曾向自然杂志投稿,但被拒,目前正在向APL Materials投稿。换句话说,此项工作尚未通过同行评议(peer review),可信度不高也是正常的。

  结构部分,预印本给出了XRD的数据,并且据此推测出了分子式为:Pb_9Cu(PO_4)_6O。作为常规测试,这部分其实还应该测一下拉曼,特别地,第二篇预印本是在BR-BCS框架下解释超导的,声子谱的信息就更加不可或缺。

  红线是铅-磷灰石,黑线,可见掺入少量的Cu后,晶格常数变小了,即材料发生了收缩。

  在第一篇预印本文章中,电阻测量给出的是不同温度下的IV曲线,但在判断是否发生超导转变的文章里,我们一般测量的是RT曲线。另外也有批评者说在IV测量中电流I太小了(不令人信服)。我个人的感觉是这组科学家是在资源短缺,机时匮乏条件下完成的测试。所以各方面看上去就不是很讲究,甚至是反常规,缺乏经验。

  在第二篇预印本中,纵轴(电压)是按科学计数法标记的,从而给出了更多细节。

  电阻率确实有一个跳变,但需注意的是金属的电阻率是10^-6Ω·cm,换句话说上图的测量精度是远远不够的。这看上去更像是发生了一个绝缘体-金属转变。

  除零电阻外,超导需要满足的另一条件是完全抗磁性,这需要测量磁化率。磁化率是个无量纲量,-1对应的是完全抗磁性。但Lee和Kim在两篇预印本中都不是这样呈现数据的,并且数据的纵轴在两篇预印本文章中所取的单位刻度还不一样。这说明首先Lee和Kim没有给出完全抗磁性的证据,其次他们对数据的处理体现出了这个团队在磁性测量中同样是业余/草率的。

  左:第一篇预印本,右:第二篇预印本,两个图显然出自同一组数据,但纵轴的单位刻度是不一样的。

  作为对比,这里拷贝了PhysRevB.102.144522中的一组数据,最上是电阻率-温度测量,可见纵轴分辨率是非常小的,中图是磁化率数据,可见ZFC的红线(磁场平行c轴)和蓝线(磁场平行ab轴)都在“-1”附近。最下是比热在Tc附近跳变的数据,这项测量在两篇预印本中都未出现。

  此次Lee和Kim的工作为什么如此出圈,除材料合成出乎意料的简单外,还有就是给出了一段小视频。在这个视频中,Lee和Kim宣称用LK99实现了磁悬浮。

  首先该视频不是完全的悬浮,材料的一个部位与磁铁始终是保持接触的。这个姿态甚至对铁磁材料也是可以实现的。当然结合磁性测量的数据,更合理的解释是材料具有弱抗磁性。

  抗磁性是很多物质都具有的属性,比如水就具有抗磁性,换句话说只要磁场足够大,即便是人也能实现磁悬浮。热解炭(Pyrolytic carbon)的抗磁性较强,如果用热解炭来演示磁悬浮的话,效果比Lee和Kim发布的视频效果还要好(如下)。总之,这个视频也不构成LK-99具有超导电性的证据。

  第二篇预印本的提交者Hyun-Tak Kim,来自美国的威廉·玛丽学院,他也是整个团队中最资深的科学家,长期从事凝聚态物理研究,特别是VO2体系里金属-绝缘体转变相关的工作,但还算不上是超导领域的专业人士(相应地,Dias虽然口碑不好,但在富氢超导领域绝对算是业内人士,参考:室温超导圣杯这次要大结局了吗?)。这位科学家最近发表过一个小众的常温超导理论,大致思路是在BCS框架(电声子相互作用)下考虑了电子的强关联效应(Brinkman-Rice机制)。

  非常戏剧性的,这位看上去最资深的科学家被排除在较早发布的三人预印本之外。两篇预印本对LK-99超导机制的解释也不大一样,第一篇强调了发生在柱状界面上超导量子井(superconducting quantum wells, SQWs)的概念,而第二篇则在Hyun-Tak Kim的主导下,用压力效应导致的BR-BCS机制解释了超高的Tc。

  压力可以调控物性是物理学家的常识,并且有成熟的手段可以实现,比如掺杂和改变晶体生长的衬底。由于Cu离子的半径比Pb离子的半径小,Cu掺杂会导致体积收缩,体积收缩导致格点上的库仑能增加,进而根据BR-BCS机制,导致Tc升高。同时材料内的Pb2离子构成了柱状一维体系,由于1维的态密度(DOS)大于2维和3维的DOS,这会导致BCS框架下计算出的Tc进一步升高。

  黑球代表Pb1,提供支撑/框架作用,部分被Cu取代后,会产生一个压缩的效应,灰球代表Pb2,柱状排列的Pb2构成一个1维系统,特定温度下还可产生电荷密度波(CDW),即电荷的周期性调制。

  以上不论是界面上的超导量子井(第一篇预印本),还是基于压力效应的BR-BCS机制(第二篇预印本),都是一个粗线条的定性描述。现在,物理学家一般是通过DFT(密度泛函理论)来算这些东西的,换句话说这里还需要具体的计算/模拟来支撑这些定性描述。

  由于DFT及相应软件(如VASP)在物理/材料界的普及,预印本中缺少相应部分,进一步说明该工作虽然进行了很久,但体现在论文写作/数据呈现上仍然是不完整/草率/缺乏经验的。很多物理学家仅看论文几张图,而不看其文字,就宣称不值得评论一个字,是有道理的。

  当然,既然这个工作已经激起了大家这么多兴趣,材料又这么容易合成,我也期待有好事者能重复这个工作,虽然超导不大可能,哪怕证明这个材料确实具有较大的抗磁性也是有意思的(虽然没什么用)。

  左:抗磁材料,材料在磁场中感生的磁矩和磁力线方向正好相反,表现为排斥力。右:顺磁材料,材料在磁场中感生的磁矩与磁力线方向相同,表现为吸引力。

  很多材料都具有抗磁性,超导体具有完全抗磁性(“χ=-1”),其绝对值远高于其他材料的χ。显然,要想实现磁悬浮或其他类似应用,还是要仰仗超导体,而非其他材料的抗磁性。

  LK-99室温超导的故事肇始于Sukbae Lee和Jihoon Kim两人的导师Chair Tong-seek,他相信一维材料可能是提高Tc的途径。1999年Sukbae Lee和Jihoon Kim相信他们找到了这种材料,因此命名为LK-99,此后两人一直试图研究这种材料,申请专利/资助,发表文章等等。可以想象,这一过程充满艰辛。

  在此过程中Sukbae Lee和Jihoon Kim发展了两名关键外援,高丽大学的研究教授Young-Wan Kwon和威廉·玛丽学院的研究教授Hyun-Tak Kim。Hyun-Tak Kim在物理方面要更资深一些,并发展有自己的一套适用于室温超导的小众理论。

  接下来的事情就是Kwon率先发出了一篇三人署名的预印本文章,两个小时后,Hyun-Tak Kim发出了第二篇预印本文章,各自排除了对方为自己文章的合作者。随后Kwon用这项工作参加了一次学术会议,并非常诡异地,Kwon已经不是高丽大学的雇员了,同时他也不是Q-Center的雇员(他曾任这家公司的CTO)。

  Hyun-Tak Kim的文章是在非常仓促的条件下被发到arXiv上的,虽然他这个版本的文章看上去比Kwon的更完整。Kim欢迎大家重复他们的实验,截止目前为止尚未有人重复出LK-99具有超导电性。同时,如上所述,已发表的这两篇预印本也远不能说明LK-99是超导体。

  所以两代韩国物理学家,几十年时间,这是一场闹剧、喜剧,还是悲剧?(我更倾向于这是一场悲剧,毕竟这个材料太容易合成了,24年早该整明白了。)

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